La sincronización de iTunes no borra las canciones

Puedes usar DiskAid para acceder de forma segura al sistema de archivos iOS y borrar Música/Datos. La aplicación cuesta 24,99 dólares, pero puedes obtenerla gratis con una licencia educacional (ten un ID de correo electrónico .edu).

En su defecto, una restauración podría ser la mejor opción.

Culpa mía, no leí bien la pregunta.

Este Mensaje en el foro de Apple parece sugerir que las canciones descargadas por iTunes Match no están 'sincronizadas' con iTunes, sino a través de la iCloud. Tal vez, ¿estos álbumes son de iTunes Match?

Esa publicación también detalla una forma de eliminar toda la música de tu iPhone (en lugar de borrar canciones o álbumes individuales):

Puedes hacer esto en tu iPhone yendo a Ajustes > General > Uso. Espera unos segundos para que aparezcan las estadísticas de uso y luego elige Música. Pulsa Editar y luego el símbolo de eliminación junto a "Toda la música".

Esto borrará toda la música del teléfono. Después de esto, las canciones seguirán siendo visibles (con nubes al lado). Todavía puedes reproducirlas desde iTunes Match y se descargarán de nuevo; esto no las eliminará de iTunes Match.

: fuente

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