He leído todos los atajos de teclado del sistema en "Preferencias del Sistema > Teclado > Atajos" y no he podido encontrar ni desvincular la macro Control+Mayúsculas+Espacio para su uso por SkipTune's Pausa/reproducción de la tecla. Sé cómo enlazarlo en SkipTunes, pero sólo me muestra esto:
Interesante, pero sigo sin saber dónde está el ajuste para desactivar el keybinding.
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(^ + espacio) me funciona en iTunes. Podrías echar un vistazo a tus elementos de acceso.