Hay dos tipos de mecanismo de bloqueo (ciertamente en iOS 5 y iOS 4.2.1).
En primer lugar, en Ajustes > General existe el bloqueo automático, con ajustes de 1 a 5 minutos, o Nunca.
En segundo lugar, en el mismo lugar, está el bloqueo del código de acceso, que si se establece tiene opciones de Inmediatamente, después de 1, 5, 15 minutos, o 1, 4 horas.
El primero de ellos bloquea la pantalla después de un período de inactividad (con el fin de ahorrar batería, de ahí el máximo de 5 minutos), pero el segundo se refiere a la cantidad de tiempo que debe pasar después de la pantalla se bloquea antes de que el código de acceso se requiere para desbloquear (con el fin de la seguridad).
Un error común es confundir los dos, y preguntarse por qué pide (o no) su código de acceso cada vez. Es posible que tengas el bloqueo automático configurado en 5 minutos, pensando que es la configuración correcta, dejando el bloqueo del código de acceso en inmediato, que es el predeterminado. Por eso es posible que tengas que volver a introducir tu pin aunque lo intentes sólo unos segundos después del bloqueo cuando crees que está configurado en 5 minutos.
Volviendo a la pregunta original, sin que el bloqueo del código de acceso esté configurado como inmediato, no hay forma de bloquear inmediatamente el teléfono sin esperar a la configuración que tengas en su lugar. Sería bueno si algo como un doble toque en el botón de encendido al bloquear lo hizo, o si la celebración de la misma para obtener la diapositiva para apagar la pantalla también tenía una diapositiva para bloquear ahora la sección, y bien puede dirigirse a la retroalimentación de Apple ahora para sugerir mismo, pero para responder a la pregunta OP directamente y, finalmente, la respuesta es no.
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Aclaración: Quiero bloquear el iPhone al instante y no esperar hasta que se active la opción "Requerir código de acceso" (actualmente en 1 hora). Básicamente quiero que el iPhone se bloquee automáticamente después de una hora, pero si quiero bloquearlo ahora mismo, hacerlo fácilmente. El mismo comportamiento que tienen todos los ordenadores de sobremesa...