FAT
La FAT definitivamente está descartada ya que solo admite archivos de hasta 4GB. Por lo tanto, no podrás transferir archivos de más de 4GB como mencionaste en tu pregunta.
exFAT
exFAT no tiene este límite ya que es capaz de admitir archivos de hasta 16 exabytes (16.000.000 terabytes). Es un excelente formato para tus unidades flash y/o discos duros externos.
NFTS
NFTS es una alternativa, pero tu Mac (a partir de 10.3) solo puede leerlo. No podrá escribir datos en la unidad, a menos que uses algún software adicional y hacks, pero algunos usuarios han reportado cierta inestabilidad y problemas de rendimiento al utilizar NFTS en un Mac.
Windows/Mac
Windows 7 podrá leer y escribir en FAT, exFAT y NFTS sin problema alguno. (Incluso puede ReadyBoost desde una unidad flash exFAT). A partir de Mac OS X 10.6.5, el sistema operativo soporta la lectura y escritura en unidades formateadas en exFAT.
Conclusión
Yo optaría por el exFAT. Es rápido, admite archivos de gran tamaño y tanto tu Windows 7 como tu Mac podrán leer/escribir en él.