Dependerá de la causa root de que su almacenamiento esté lleno, así que empiece por comprobar en Settings > General > Usage
y seleccione Manage Storage
desde allí para tener una visión detallada.
En mi caso, las fotos ocupan mucho espacio, y los podcasts están justo detrás.
Si hace clic en cualquiera de los elementos de las listas, obtendrá opciones más detalladas
Aquí hice clic en Música y puedo ver qué álbumes están usando espacio.
Si deslizo "Toda la música" hacia la izquierda y hago clic en Delete
Puedo eliminarla de mi iPhone desde aquí, y recuperar 1,9 GB de espacio; por supuesto, tienes que ser precavido y asegurarte de que tienes esa música en otro lugar (en tu ordenador, en iTunes Match, o si la has comprado en iTunes Store, puedes volver a descargarla cuando la necesites).
Si está lleno de fotos y vídeos, puedes activar la Fototeca de iCloud y almacenar las versiones completas en iCloud, manteniendo las copias de baja resolución en tu dispositivo; eso liberará algo de espacio. Si se trata de música, iTunes Match u otro servicio de streaming te permitirá eliminar música y descargarla -o transmitirla- bajo demanda.
Aparte de eso, revisa Whatsapp y iMessage que son grandes devoradores de espacio -por las imágenes y videos enviados y recibidos con esos servicios-; puedes borrar esas imágenes y videos si tienes copias de lo que vale la pena guardar.
iCloud será muy útil para las copias de seguridad y la sincronización de documentos entre tus dispositivos Apple, pero tu pregunta indica que esperabas mover de alguna manera algunos de tus datos de tu dispositivo a la nube, lo que se llama sincronización selectiva en otros servicios (Google Drive, Dropbox); no he podido encontrar información sobre esa -o similar- función en iCloud, y creo que no es posible.