¿Cuál es la mejor manera de ampliar el JBOD con RAID?

En primer lugar no se puede ampliar un RAID-1 (Espejo). Si quieres hacer una matriz RAID más grande tendrás que hacer una copia de seguridad de las unidades y volver a crear la matriz RAID con una configuración diferente.

Una vez hecho esto tienes varias opciones de configuración con 4 discos. Una rápida búsqueda en Google de los tipos de RAID mostrará que... Sin embargo, si fuera yo configuraría los 4 discos de 3TB como un RAID-5. Lo que da 9TB de espacio en disco. Eso hace que todos los discos de la caja formen parte de la misma matriz.

Sin embargo, hay un problema con eso. La Utilidad de Discos sólo te dará RAID-0 o RAID-1 (raya o espejo no redundante). Lo que significa que tendrías que comprar una utilidad RAID de terceros para hacer RAID-5. Hay un par de ellas y he oído que hacen un buen trabajo. Dependiendo de tu presupuesto, eso podría funcionar bien.

Tu otra opción (sin coste) es poner los otros dos discos en tu caja y configurarlos como una segunda matriz RAID-1. No te dará la velocidad ni el espacio de un RAID-5 (6TB de espacio total utilizable) pero funcionará bien y aparecerá en tu Mac como un segundo volumen.