He probado a incluir una carpeta en la misma ubicación que los vídeos con .nosync en el nombre, pero los archivos siguen subiendo.
Pero, ¿has probado a cambiar el nombre de la carpeta que contiene los archivos para terminar con .nosync iCloud Drive ignora el contenidos de carpetas nombradas con .nosync y no los archivos que se encuentran en el mismo directorio que dicha carpeta. Así, en tu ejemplo, cambiarías el nombre de la carpeta Lecture Videos a Lecture Videos.nosync .
También -quizás una solución más simple- podría simplemente mover su Lecture Videos en algún lugar de su disco que no sea un subdirectorio de ~/Documents o ~/Desktop que son las dos carpetas que se sincronizan automáticamente con iCloud. Por ejemplo, puedes poner tu Lecture Videos carpeta en ~/Pictures o ~/Downloads .
Y, por último, antes de salir de viaje, puedes ir a Preferencias del Sistema > ID de Apple > iCloud y desactivar Optimizar el almacenamiento del Mac, lo que -si tu portátil tiene suficiente espacio libre- evitará (normalmente) que los archivos se eliminen automáticamente de tu disco local una vez cargados.
