¿Es posible conectar dos iMacs mediante un cable Thunderbolt 3?

Sí, funcionará. Todos mis Macs están conectados a través de TB1/2 o TB3. La velocidad de transferencia de archivos depende más bien de la velocidad del disco/ssd entonces...;-)

¡Qué bien! Si me compro un segundo iMac, tendré SSD en ambos. ¿Qué tipo de velocidades de transferencia obtienes? A riesgo de ser "conversador", tal vez también podrías responder a la pregunta relacionada aquí: apple.stackexchange.com/questions/382394/

Normalmente copio de SSD(Mac1) a USB3-HDD-(Mac2) externo y obtengo ~150-200 MB/s (HDD max= 210 MB/s). RAM (Mac1) a SSD (Mac2) ~250-480 MB/s (SSD max= 550 MB/s) todos TB1/2. El TB3 es más rápido si no existe ningún cuello de botella (normalmente los discos duros externos) ;-) ... No sé cómo de precisos son los 480 MB/s - al menos iStats Pro lo muestra como rendimiento máximo.