No parece haber una forma de personalizar la Touch Bar para iTunes/Música. No todas las aplicaciones admiten la personalización.
Apple :
En muchas aplicaciones, como Finder, Mail y Safari, puedes personalizar la Touch Bar. Seleccione Ver > Personalizar Touch Bar. La ventana de personalización aparece en la pantalla, permitiéndote elegir tus elementos favoritos
Fíjate en que dicen "muchos" en lugar de "todos" y no mencionan a iTunes. También fíjate en las instrucciones específicas que se dan para personalizar la Touch Bar, lo que implica que una aplicación hecha directamente por Apple no tendría una forma indirecta de configurar la personalización.