¿Cómo decirle a MacOS que mueva cosas a la nube y libere espacio en mi portátil?

iCloud es una solución de sincronización y no una copia de seguridad en el mismo sentido que Dropbox o OneDrive. No es posible mantener algo en iCloud y no en un dispositivo al mismo tiempo.

El escenario Optimizar el almacenamiento del Mac crea una referencia a los documentos cuando su Mac tiene poco almacenamiento, pero sigue manteniendo el archivo sincronizado. El archivo no se elimina realmente de tu dispositivo porque si eliminas el archivo referenciado en el Mac también se eliminará en iCloud, que no es lo que querías. Se ejecuta en su propio horario y restricciones.

Lo que ofrece iCloud es la posibilidad de acceder a los archivos desde todos los dispositivos en los que se haya iniciado sesión con el mismo ID de Apple. Nunca se pensó, ni se diseñó, para actuar como un almacenamiento externo.

Si necesitas hacerlo, tendrás que buscar otros proveedores, como los que ya he mencionado, para esos archivos.