La regla general es que se pueden desajustar los tamaños en parejas pero no en ranuras individuales.
Los ordenadores utilizan memoria intercalada, lo que requiere que cada par de ranuras esté poblado con exactamente la misma RAM. Si las ranuras no coinciden, se "romperá" el intercalado y se ralentizará el acceso a la RAM. Hasta donde yo sé, esto no es "peligroso" en absoluto, simplemente es más lento.
Algunas máquinas también pueden utilizar una memoria de triple canal, en la que se pueden intercalar tres barras de memoria iguales. No sé si tu iMac puede hacer eso, puede que sólo los Mac Pros puedan hacerlo - aunque en este caso haría tu problema más difícil de resolver [sólo lo incluyo para completar].
Por lo tanto, la forma ideal de conseguir 32 GB sería 4 x 8 GB, que probablemente sea más barato que 2 x 16 de todos modos. Si mantienes los 4 existentes, yo añadiría un par de 8.
Configurador de RAM de Crucial En una búsqueda rápida [comprueba tu modelo exacto] no aparece ninguna memoria de 16 GB.
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Personalmente pondría 2 o 4 módulos de memoria iguales en las ranuras - sólo para evitar posibles desajustes.