La forma más fácil de hacerlo es mover toda la carpeta de inicio a la unidad externa. Apple diseña su sistema operativo para que la carpeta de inicio del usuario sea portátil, pero todo lo que hay dentro de esa carpeta de inicio realmente se deriva de la ubicación / almacenamiento de la carpeta.
A veces puedes anular la ubicación de cosas como la biblioteca de música de iTunes o la biblioteca de iPhoto (las partes que no se almacenan en caché desde Internet).
Mover el pájaro y los datos de sincronización es un elemento que parece excepcionalmente difícil de hacer técnicamente y que puede causar roturas y errores. ¿Has considerado reducir el almacenamiento o mover otros archivos fuera del volumen de arranque para que tu caché local de iCloud pueda estar en el mismo almacenamiento que la carpeta de usuario (y opcionalmente el propio SO)? Está claro que eso no es lo que esperabas, pero con estos detalles - tal vez puedas mover todos los archivos de usuario o idear un alojamiento diferente.
Si esto se reduce a una pregunta de sí/no en MacOS 10.13, yo diría que no es seguro tratar de mover esos datos a otro lugar y que querrías adelantar los datos que entran en iCloud de no querer 76 GB de ellos en el Mac donde existe tu carpeta de inicio.