El atajo de teclado para AppleScript sólo funciona cuando la ventana de preferencias está abierta.

Como mencioné en mi comentario a la respuesta de wch1zpink "Asegurarse de que la configuración del Servicio es correcta y que la secuencia de teclas de acceso directo no está siendo utilizada por otra es el primer paso" y mencionado después por jackjr300 en su comentario. Cambiar el atajo de teclado a uno que no sea utilizado por ninguna otra cosa en el sistema o cualquier aplicación (es decir, si 'Servicios recibe sin entrada en cualquier aplicación '), me funciona, independientemente de que Preferencias del sistema está abierto, cuando se utiliza el código , tal cual en el OP y una secuencia de teclas no conflictiva.

Tampoco es necesario tener ninguna aplicación configurada en Preferencias del sistema > Seguridad y privacidad > Privacidad > Accesibilidad para este caso de uso concreto, tanto si se ejecuta desde Autómata o cuando se utiliza un atajo de teclado no conflictivo en Preferencias del sistema > Teclado > Atajos > Servicios > (Nombre que dio al servicio) .

Para resolver su problema, debe utilizar un método abreviado de teclado que no esté ya asignado en ninguna otra parte del sistema ni de ninguna aplicación.

Puede que tengas que usar una secuencia de tres o cuatro teclas, ya que hay muy pocas combinaciones de dos teclas, si es que hay alguna, que no estén ya en uso.

Como nota al margen, return input no es necesario en absoluto en el código en este caso concreto.

Prueba a sustituir todo ese código de tu post exactamente por esto:

to clickClassName(theClassName, elementnum)
    tell application "Google Chrome" to (tabs of window 1 whose URL contains "youtube")
    set youtubeTabs to item 1 of the result
    tell application "Google Chrome"
        execute youtubeTabs javascript "document.getElementsByClassName('" & theClassName & "')[" & elementnum & "].click();"
    end tell
end clickClassName    

clickClassName("ytp-play-button ytp-button", 0)