¿Es posible hacer una copia de seguridad de un iPhone tanto en iCloud como en iTunes?

Sí, esto es posible.

Las opciones a las que te refieres en iTunes se refieren a automático copias de seguridad. Puedes conseguir lo que quieres activando las copias de seguridad de iCloud (ya sea en iTunes o en los ajustes de tu iPhone) y luego haciendo manualmente una copia de seguridad en iTunes cuando quieras.

Para hacer una copia de seguridad manual en iTunes, basta con conectar el iPhone como se hace habitualmente con iTunes y, a continuación, en la pantalla de resumen del dispositivo dentro de iTunes (la que tiene las opciones de copia de seguridad), verás a la derecha un Back Up Now botón. Sólo tienes que hacer clic en él cuando quieras hacer también una copia de seguridad en iTunes.