ICloud Drive no está diseñado para hacer lo que estás buscando. iCloud es una solución de sincronización y no una solución de respaldo. Está diseñado para proporcionarte acceso a todos tus archivos desde todos tus dispositivos, manteniéndolos sincronizados. No permite descargas de archivos selectivas (específicamente para lo que necesitas).
La única opción que tienes (aparte de almacenar los archivos más grandes en un proveedor habilitado para la nube, como Dropbox), es activar Optimizar Almacenamiento de Mac
desde Preferencias del Sistema -> iCloud -> iCloud Drive -> Opciones
. No mencionaste el sistema operativo que tienes, así que asumo que es Sierra.
Vea esta página de soporte de Apple para otras formas de activar el almacenamiento optimizado usando iCloud Drive. Desde esa página:
El almacenamiento optimizado en macOS Sierra puede ahorrar espacio almacenando su contenido en la nube y poniéndolo disponible según demanda. Cuando se necesita espacio de almacenamiento, los archivos, fotos, películas, archivos adjuntos de correo electrónico y otros archivos que rara vez se usan se almacenan en la nube automáticamente. Cada archivo permanece justo donde lo guardaste por última vez y se descarga cuando lo abres. Los archivos que has utilizado recientemente permanecen en tu Mac, junto con versiones optimizadas de tus fotos.