El truco de iTunes es que no gestionas directamente los archivos en el dispositivo, sino en tu escritorio, y eliges qué se sincroniza.
Normalmente iTunes sincroniza toda tu biblioteca, y sólo lo evita cuando el dispositivo está lleno o cuando eliges manualmente qué sincronizar.
Su pregunta es un poco ambigua, así que voy a dar dos respuestas.
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Si quieres eliminar una canción de iTunes directamente, borrándola de tu ordenador y de tus dispositivos sincronizados, debes eliminarla de la selección "superior" de Música, no de la que aparece en "En tu dispositivo". La lista "En tu dispositivo" es de sólo lectura.
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Si quieres conservar las canciones en tu ordenador pero sincronizar sólo algunas, abre la vista resumida de tu iPod, selecciona el menú "Sincronizar" y pulsa la opción "Listas de reproducción seleccionadas...". A continuación, puedes crear una lista de reproducción con las canciones que deseas sincronizar y sincronizar sólo esa lista.
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