¿Puedo eliminar de forma segura la fototeca para ahorrar espacio?

No hagas nada con el disco duro externo todavía, excepto expulsarlo y desenchufarlo, para tener una buena copia de seguridad en caso de que algo vaya mal. Dicho esto, los siguientes pasos deberían hacer lo que quieres.

Primero cree una nueva biblioteca en el disco duro de su Mac manteniendo pulsado Option mientras abres Fotos, y luego haces clic en Crear nuevo.

Para utilizarlo con la Fototeca de iCloud (ICL), debes designar la nueva biblioteca como la fototeca del sistema. Ve al menú Fotos > Preferencias > pestaña General y haz clic en Usar como fototeca del sistema. A continuación, ve a la pestaña de iCloud y activa la Fototeca de iCloud, luego elige la opción Optimizar el almacenamiento del Mac.

En este punto debería comenzar a descargar las miniaturas y algunos archivos originales ("optimizado" significa que almacena en caché todas las miniaturas localmente, y luego utiliza una cierta cantidad de espacio disponible en su disco duro para los archivos originales).

Esta respuesta se basa en el artículo de soporte de Apple Designar una fototeca del sistema que afirma, en la parte inferior, que la configuración de una nueva biblioteca del sistema y la activación de la ICL se fusionará con la ICL existente (no la sobrescribirá) que Apple tiene almacenada en sus servidores. Es posible que no sea así, y en ese caso, es posible que no puedas hacer lo que quieres.