¿Cómo actualizar la biblioteca de iTunes?

El simple hecho de mover la carpeta de música al directorio de la biblioteca de iTunes no actualizará la biblioteca. Necesitas agregar tu biblioteca manualmente haciendo clic en File > Add to Library... y seleccionando tu carpeta (la que acabas de mover).
Espero poder ayudar.

¿Así que tus archivos de música están en el directorio de tu biblioteca de iTunes? Si es así, entonces deben ser agregados explícitamente a iTunes. Mi herramienta favorita para hacer esto es Los archivos de la carpeta de música no se han añadido

También necesitas copiar el archivo de la biblioteca de iTunes de ~/Music/iTunes a la nueva ubicación. Así es como iTunes sabe lo que hay en la biblioteca; luego busca en la ubicación donde están los archivos de música para reproducirlos.