El volumen no se puede expulsar porque actualmente está en uso

lsof es de hecho tu mejor opción. La forma más rápida y fácil sería esta :-

sudo lsof /Volumes/myDrive

(asegúrate de correrlo con sudo de lo contrario probablemente no funcionará como se espera)

Puede tomar un par de minutos ejecutarse, pero una vez que esté completo, te dará una lista de archivos abiertos en el disco. La salida se verá algo así:

COMMAND    PID  USER   FD   TYPE DEVICE SIZE/OFF  NODE NAME
mds         89  root   19r   DIR   52,3      432     2 /Volumes/Photos
mds         89  root   23r   DIR   52,3      432     2 /Volumes/Photos
Finder     681 alans   14r   DIR   52,3      432     2 /Volumes/Photos
QuickLook 2158 alans    9r   REG   52,3  1141591 78651 /Volumes/Photos/_tmp_iphone_10_backup/APC_1546.JPG  

En este caso, es la aplicación QuickLook la que tiene un archivo abierto. Cerrar la aplicación directamente es la mejor manera de solucionar el problema. Sin embargo, eso no siempre es posible. Por ejemplo, QuickLook no aparece como una aplicación a la que se puede acceder en el Dock.

Si no puedes cerrar la aplicación manualmente, puedes usar el comando kill para terminarla desde la línea de comandos. Para hacer eso, utiliza el PID de la segunda columna como ID a matar. Del ejemplo anterior, sería:

kill 2158

Ten en cuenta que a veces eso no funciona y se debe usar una forma más agresiva de kill. Aquí hay una serie de niveles de agresividad (usando el PID de ejemplo 2158):

kill 2158
sudo kill 2158
sudo kill -INT 2158
sudo kill -KILL 2158

Deberías poder expulsar el disco una vez que el proceso/aplicación haya sido terminado.

Un último apunte, lsof puede tomar un minuto o dos. También puede quedarse colgado, pero deberías darle al menos unos minutos antes de decidir que eso es lo que sucedió.

Además, a veces el comando base sudo lsof /Volumes/myDrive no encontrará nada. Si eso sucede, intenta añadir el argumento +D (es decir, sudo lsof +D /Volumes/myDrive). Eso realizará un escaneo de arriba hacia abajo del disco. Tomará más tiempo, pero debería encontrar cualquier cosa que esté causando que el disco no se pueda expulsar.

(Un agradecimiento a la publicación de Alec Jacobson por detalles adicionales.)