Apple tiene un excelente documento que detalla cómo Gestiona tu almacenamiento en iCloud . Además, existe una excelente documentación sobre copiar o archivar ficheros antes de borrarlos. Le recomiendo encarecidamente que los revise.
Activé iCloud Drive para la carpeta Documentos Sin embargo, he estado probando todo lo que tengo y no consigo borrar archivos de iCloud Drive sin que se borren también en local.
La solución más sencilla es sacarlos de la carpeta Documentos. Puedes crear una nueva carpeta en tu carpeta de inicio (por ejemplo) llamada "Documentos locales" (o como prefieras) y copiarlos allí. Como no forma parte de "Documentos", no se sincronizará.
No estás limitado sólo al directorio Home. Puedes crear una carpeta en cualquier lugar fuera de la carpeta Documentos de iCloud para evitar la sincronización.
Dicho esto, es una buena oportunidad para asegurarse de que dispone de una copia de seguridad operativa.