¿Puedo agrupar los resultados de Spotlight por carpetas?

No es una solución gratuita.

HoudahSpot utiliza el índice de Spotlight, pero con mejoras que no están disponibles en Finder.

Para esta pregunta, hay una "Ruta de acceso al archivo" en las cabeceras de las columnas y se puede ordenar por la ruta haciendo clic en la cabecera. He aquí un ejemplo:

Si miras la sección "Ubicaciones" en el panel de la izquierda, verás la respuesta a tu otra pregunta sobre la exclusión de carpetas.

Soy un usuario de pago de HoudahSpot.

No estoy seguro de que esto sea posible con el Finder. Sin embargo, según su solicitud y otras especificaciones en su comentario a su pregunta, aquí es cómo se puede hacer usando el find en la aplicación Terminal.

Para buscar en el directorio actual y en los directorios inferiores de la aplicación Terminal los archivos cuyas extensiones no consisten, por ejemplo, en mp4 o avi El siguiente comando debería funcionar:

find -s . -type f \! \( -name "*.mp4" -o -name "*.avi" \)

-s hace find buscar los archivos y carpetas por orden alfabético, -type f hace que sólo busque archivos (no carpetas), y \! sirve como operador lógico NOT que hace que find excluye los archivos que cumplen los criterios dados.

Puedes incluir tantas extensiones como quieras entre \( y \) como se muestra arriba para que los archivos con esas extensiones también sean excluidos de la salida. -o sirve como operador lógico OR.

Como dije en mi comentario a tu OP, la salida del comando anterior saldrá automáticamente ordenada por la ruta y los nombres de los archivos combinados, lo que significa que los archivos se ordenarán primero por sus respectivas rutas y, dentro de cada ruta, por sus nombres. La salida mostrará la ruta respectiva y el nombre de cada archivo juntos.